復旦大學物理學系解密二維磁性材料之堆疊與磁耦合間關聯

近年來，新興的二維磁性材料備受矚目。相比于傳統的三維空間結構，二維層狀磁性材料因其原子層間較弱的范德華爾斯作用力，能夠人為操控其層間堆疊方式，進而有可能影響其磁耦合特性，為新型二維自旋器件的研制提供新思路。然而，堆疊方式與磁耦合間的關聯機制之前仍不甚明晰，尚未在原子級層面獲得實驗的直接觀測。

針對這一問題，復旦大學物理學系教授高春雷、吳施偉團隊聯手協作，創造性地運用了原位化合物分子束外延生長技術和自旋極化掃描隧道顯微鏡結合的實驗手段，在原子級層面徹底厘清了雙層二維磁性半導體溴化鉻（CrBr3）的層間堆疊和磁耦合間的關聯，為二維磁性的調控指出了新的維度。北京時間11月22日凌晨，相關研究成果以《范德華爾斯堆疊依賴的層間磁耦合的直接觀測》（“Direct observation of van der Waals stacking dependent interlayer magnetism”）為題在線發表于《科學》（Science）主刊。

實驗突破：揭秘材料堆疊方式與磁耦合之間的直接關聯性

近年來發現的二維磁性材料提供了研究堆疊與磁性的平臺，其中三鹵化鉻家族CrX3（X = Cl，Br，I）引起了研究者的特別關注。研究表明，CrBr3和CrI3的體材料和單層薄膜都具有面外易軸的鐵磁性，且兩者體材料的晶體結構相似。然而，經由機械剝離而得的CrI3和CrBr3雙層膜卻呈現出迥然不同的磁耦合特性，前者在多種測量方式下均表現出出人意料的層間反鐵磁耦合，而機械剝離的CrBr3雙層膜仍可保持層間鐵磁耦合。這一反常現象是領域內的一大未解之謎，引起了廣泛的興趣。它的內在物理機制如何？究竟是什么導致了層間磁耦合發生從鐵磁性到反鐵磁性的巨大轉變？

團隊基于以上科學問題，決定以CrBr3雙層膜作為主要研究對象和潛在突破口。雙層CrBr3間較弱的范德瓦爾斯力賦予層間發生相對轉動和平移的“自由”，從而使堆疊方式多樣化成為可能。確實，在實驗中獲得的CrBr3雙層膜具有兩種不同的轉動堆疊結構（H型和R型），分別對應迥異的結構對稱性。其中，R型堆疊結構中，雙層膜上下兩層間同向平行排列，且沿晶體鏡面方向作一定平移；H型堆疊結構中，雙層膜上下兩層之間旋轉了180度，反向平行交錯排列。這兩種結構均是在相應的體材料中從未發現過的全新堆疊結構。

運用自主研制的自旋極化掃描隧道顯微鏡測量技術，團隊進一步在原子級分辨下獲取了樣品磁化方向的相對變化。在H型堆疊的CrBr3雙層膜上，實驗所得鐵磁磁滯回線呈方形，雙層膜的自發磁化方向同向排列，在外磁場的作用影響下，雙層整體在朝上和朝下間變化。結合顯微鏡磁性探針本身的磁化方向，展現出2個平臺。而在R型堆疊的CrBr3雙層膜上，實驗卻測量到了4個平臺。研究團隊很快意識到此種回線形狀對應于層間的反鐵磁耦合：當外磁場小于±0.5T時，CrBr3雙層膜層與層之間的磁化方向相反，形成了兩個不同的層間反鐵磁構型，對應了低磁場下的2個平臺。而當外磁場大于±0.5T時，CrBr3雙層膜的磁化方向在外磁場的影響下強制都指向外磁場方向，與大磁場下的2個平臺相對應。

至此，團隊率先在原子級尺度闡明了CrBr3堆疊結構與層間鐵磁、反鐵磁耦合的直接關聯，為理解三鹵化鉻家族CrX3中不同成員的迥異磁耦合提供了指導。依據這一特性，有望為新型二維自旋器件提供全新的研制思路，應用前景廣闊。更小身材、更高效率的磁性傳感器、非易失隨機存儲器、自旋電子學器件，或均將成為現實。

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技術前沿：自主研發實驗設備實現精準測量調控

科學突破的取得，離不開實驗技術的不斷攻堅克難。該項研究所用設備均為團隊自主研發搭建，從而為實驗的順利進展奠定堅實基礎。

為獲取符合要求的實驗材料，團隊巧妙地引入化合物分子束外延生長技術，在真空環境中蒸發原材料并促其以薄膜形式逐層沉積至表面，實現原子級精準控制。

考慮到生長所得的雙層膜的尺寸在10 nm數量級，遠超一般磁學測量方法的空間分辨能力，研究團隊使用獨特的自旋極化掃描隧道顯微鏡技術，利用顯微鏡探針與樣品距離極度逼近所產生的量子隧穿電流，準確表征樣品表面形貌、磁性等信息，可達結構和自旋的原子級分辨率。此技術壁壘高、難度大，成果的達成非一日之功，高春雷團隊已在此領域深耕15年之久，經不斷積累和創新，終獲此突破。

據悉，高春雷和吳施偉為文章的通訊作者，復旦大學物理學系博士后陳維炯為*作者，華盛頓大學西雅圖分校許曉棟教授為合作者。研究工作得到自然科學基金委、國家重點研發計劃和國家基礎研究計劃等項目經費的支持。

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